原文来源:Stow M, Dickson A J, Prytulak J, et al., 2026. Rhenium isotopes reveal enhanced rock organic carbon oxidation over the Toarcian Oceanic Anoxic Event. Nature Communications. https://doi.org/10.1038/s41467-026-71533-6.
地球气候系统在地质时间尺度上受到碳循环的调节。火山活动和变质作用是重要的CO2来源,而硅酸盐矿物风化和有机碳埋藏则是主要的碳汇。长期以来,硅酸盐风化被视为气候系统的关键负反馈机制:温暖气候加速硅酸盐风化,消耗更多CO2,从而抑制升温。然而,现代研究表明,沉积岩中有机碳的氧化风化会释放CO2,且该过程在温度升高时会加剧,形成一个导致全球变暖的正反馈过程。
在地质历史时期,大陆有机碳氧化风化速率如何响应气候变暖,以及这一过程在全球碳循环中究竟发挥了多大作用,长期以来缺乏定量约束。其瓶颈在于缺乏能够可靠示踪古氧化风化强度的指标。铼(Re)同位素体系为此提供了新的可能。Re主要赋存于有机质中,在氧化风化过程中被释放并随河流进入海洋。风化较弱条件下,较轻的δ185Re优先保留于残余物中,较重的δ187Re更易以溶解态进入河流,使现代河流δ187Re值高于未风化母岩。但随着风化强度持续增大至近乎完全氧化时,岩石中几乎全部Re被释放,河流δ187Re便趋近母岩值,即发生负偏移。因此,海相沉积物中δ187Re值的变化,可以反映大陆有机碳氧化风化强度的变化。
早侏罗世托阿尔期大洋缺氧事件(T-OAE,~1.83亿年前)是显生宙最显著的气候变暖事件之一。该事件普遍被认为与Karoo-Ferrar大火成岩省火山活动及其侵入富有机质沉积物引发的热成因CO2释放有关。然而,气候与碳循环模型显示,仅靠火山碳排放无法解释观测到的CO2浓度和升温幅度,碳循环中存在尚未识别的额外碳源。在此背景下,本文的科学问题是:T-OAE期间大陆有机碳氧化风化是否增强?若增强,其释放的CO2通量能否填补碳循环模型中的通量缺口?
科学内涵
研究思路:
第一步:精确测定T-OAE沉积记录的铼同位素组成。研究选取英国Cardigan Bay盆地Mochras钻孔,该钻孔保存了从晚三叠世到早侏罗世的连续海相沉积,岩性以泥岩和灰岩为主。本文聚焦T-OAE核心层段,共分析了12个样品的Re含量和δ187Re值。
第二步:构建海洋Re同位素质量平衡模型。模型包含Re的河流输入(通量Friv和同位素组成δ187Reriv)和沉积埋藏输出(通量Fout和埋藏分馏系数Δδ187Resed-sw)两大通量。作者系统评估了三种可能的驱动机制对海水δ187Re的影响:沉积埋藏通量变化、河流Re通量变化、河流Re同位素组成变化。
第三步:独立估算T-OAE升温导致的大陆有机碳氧化通量增量。基于现代实测数据,结合T-OAE期间约6-7 ℃的升温幅度,估算额外CO2释放量,并与Re同位素模型结果交叉验证。
核心发现:
1. T-OAE期间海相沉积δ187Re出现显著负偏移。
研究发现,δ187Re值从事件前约-0.03‰逐渐下降至T-OAE碳同位素负偏(n-CIE)期间的约-0.51‰,负偏移幅度达0.22±0.10‰(图1)。这一变化与代表全球火山活动加剧的汞(Hg)富集和指示大陆风化增强的锇(Os)同位素记录高度一致,δ187Re的负偏移则提供了大陆有机碳氧化风化的新证据。值得注意的是,Re浓度在δ187Re开始下降之前已经降低,这是由于全球缺氧海底面积扩大消耗了海水中Re。
图1 Mochras钻孔下侏罗统沉积记录中的铼同位素。红色阴影区域为托阿尔期大洋缺氧事件,蓝色阴影区域为与之相关的碳同位素负偏(n-CIE),同时标注了菊石带及岩性柱。有机碳同位素组成(δ13Corg,绿色曲线)、指示全球火山活动强度的汞(Hg)富集度(灰色曲线)以及反映大陆风化通量变化的海水初始锇同位素比值(187Os/188Os,橙色曲线)。已发表的Re浓度数据以蓝色折线和菱形表示,本研究测定的数据以蓝色圆圈表示。δ187Re新记录以黑色圆圈表示,重复测量以灰色空心圆圈表示。误差线取以下两者中的较大值:测量及参考物质校正的2倍标准误(2SE),或重复测量的2-3倍标准差(2SD)。2. 质量平衡模型提供了δ187Re负偏移的合理解释。
模型结果显示:(1)增加沉积埋藏通量,根据理论计算的同位素分馏效应,反而会导致海水δ187Re正偏移,与实际观测相反,因此可排除埋藏变化驱动;(2)仅增加河流Re通量,对海水δ187Re影响微弱,即使10倍增加也不足以解释观测到的偏移量;(3)河流δ187Reriv降低约0.24‰,可解释观测到的δ187Re变化(图2)。进一步应用瑞利模型表明,这对应氧化风化强度ωRe从现代的0.61增加至0.96,意味着近乎全部的可风化Re都被氧化释放。
3. 独立估算大陆有机碳氧化释放的CO2足以填补碳循环模型中缺失的碳源。
基于温度敏感性和T-OAE约6-7 ℃的升温幅度,研究估算动力学限制型风化区的大陆有机碳氧化通量可额外增加25-41 Mt C yr-1。若T-OAE持续时间按0.3-0.5百万年计,则大陆有机碳氧化总共释放约7600-20490 Pg C。这一数值满足前人模型预测中缺失的额外碳源,表明大陆有机碳氧化可能是填补该通量缺口的关键环节。
4. 大陆有机碳氧化风化在温暖气候中构成正反馈。
传统观点认为化学风化通过消耗CO2来抑制气候变暖,是一种负反馈。但本研究发现,T-OAE时期升温同时驱动了两类过程:硅酸盐风化加速,消耗CO2,起到降温作用;而水文循环增强、物理侵蚀加速,大量有机碳在温暖条件下被快速氧化,释放出巨量CO2。这部分CO2又进一步加剧升温,形成一个自我放大的正反馈循环。该机制在T-OAE及其他快速升温事件中可能产生显著影响,表明风化是更加复杂的过程而非单一的负反馈。
图2 海水Re同位素组成扰动至稳态后的质量平衡模型。模型从1百万年后开始施加扰动,持续0.3百万年,分别考虑:(A)低氧沉积物中硫化Re埋藏比例增加,Δ187Resed-sw值为-0.33‰;(B)河流溶解态Re通量增加;(C)河流Re同位素组成变化。黑色虚线和蓝色阴影区域表示T-OAE期间δ187Re偏移幅度(-0.22±0.10‰,见图1),假设其偏离海水背景值。(D)模拟的河流δ187Re值(δ187Reriv)随Re氧化风化强度(ωRe)的变化。星号代表现代ωRe值,δ187Reriv的偏移量以该初始条件为参照。蓝色框显示与海洋质量平衡模型推算的T-OAE δ187Re偏移相一致的δ187Reriv值范围。启示一:铼同位素成为示踪古氧化风化强度的突破性工具。本研究将Re同位素体系应用于深时古气候研究,验证了其记录大陆氧化风化强度变化的能力。该方法直接响应氧化风化过程,且可在不同沉积环境中对比应用。这为未来研究其他快速升温事件中的大陆有机碳氧化反馈提供了方法论基础。
启示二:风化碳循环反馈比传统认知更为复杂。传统地球化学碳循环模型通常仅将硅酸盐风化视为负反馈,而忽略大陆有机碳氧化风化这一正反馈。本研究表明,在温暖气候条件下,大陆有机碳氧化释放的CO2可与火山排放量相较,数量级上足以影响全球碳循环和气候演化。这意味着风化不再是单一的气候波动因素,而是可能包含正负反馈过程的相对平衡。
启示三:地质增温事件可能自我加剧。研究揭示的正反馈机制为理解地质历史中某些快速升温事件的突然启动和长期维持提供了新视角。同时也警示,在评估未来人为变暖的地球系统响应时,不应忽视沉积岩风化释放CO2这一潜在正反馈过程。
——解读人:汤冬杰、候安然
——责任编辑:汤冬杰